Na verdade, não é muito simples. Isso deve ser possível com consultas como:
var users = collection.Find(user => user.LastModifiedAt > user.LastSyncedAt).ToList();
Mas infelizmente o MongoDriver não conseguiu traduzir essa expressão. Você pode consultar todos os usuários e filtrar no lado do cliente:
var users = collection.Find(Builders<User>.Filter.Empty)
.ToEnumerable()
.Where(user => user.LastModifiedAt > user.LastSyncedAt)
.ToList();
Ou envie uma consulta json, pois o próprio MongoDb é capaz de fazer isso:
var jsonFliter = "{\"$where\" : \"this.LastModifiedAt>this.LastSyncedAt\"}";
var users = collection.Find(new JsonFilterDefinition<User>(jsonFliter))
.ToList();
E, sim, você precisa de um Id - Property para sua classe de modelo, não mencionei isso primeiro, porque pensei que você tivesse um, mas não postado na pergunta.