Atualmente, meu maior desafio é que as conexões dos clientes não estão sendo fechadas.

Você está usando o 'PooledRedisClientManager', então meu entendimento é que as conexões do cliente não devem ser fechadas, apenas colocadas no pool para reutilização. Parece que o tamanho do seu pool é de 100 conexões.

Você pode tentar usar var mgr = new BasicRedisClientManager("localhost:6379") que deve dispor do cliente.